过硫酸盐高级氧化技术(Persulfate Based Advanced Oxidation Processes)处理水中的新兴有机污染物,是当前国内外水处理技术研发及应用的热点之一。本文模拟可见光(Solar)来活化两种常见的过硫酸盐类氧化剂:过一硫酸盐(Peroxymonosulfate,PMS)和过二硫酸盐(Persulfate,PS),对降解水中四种典型有机微污染物阿司匹林(Aspirin,ASA)、氟尼辛葡甲胺(Flunixin Meglumine,FMME)、硝基苯(Nitrobenzene,NB)和苯甲酸(Benzoic Acid,BA)进行动力学研究和实际应用价值的分析。Solar/PS体系能高效降解四种目标污染物,并且污染物降解过程符合拟一级反应动力学。当污染物初始浓度均为10.0μM,[PS]_0=1.0 m M,pH 7.0时,ASA、FMME、NB和BA在15min内的去除率分别为72.6%、97.5%、21.8%和93.1%。通过探针化合物的降解情况确定了体系产生了羟基自由基(·OH)、硫酸根自由基(SO_4~(·-))、单线态氧(~1O_2)和超氧自由基(O_2~(·-))等活性氧组分,其中·OH、SO_4~(·-)和~1O_2对污染物有直接氧化作用,结果表明SO_4~(·-)对ASA和FMME降解的平均贡献率分别为66.5%和66.8%,对污染物的去除起主要作用。通过经济性计算分析,Solar/PS系统将污染物浓度减少一个数量级所消耗的电能(Electrical Energy per Order,EE/O)的范围为23.5～86.5 k Whm~(-3)order~(-1),最佳氧化剂投加量为1.02～2.99 m M。系统在长江水和污水厂出水背景下对污染物仍具有一定的降解潜能,其中FMME的去除率高达93%;同时Solar/PS系统作为预氧化工艺对消毒氯化中消毒副产物(Disinfection by-products,DBPs)生成有一定的控制,氧化天然有机物(Natural Organic Matter,NOM)和实际水体后,三卤甲烷(Trihalomethanes,THMs)和卤乙酸(Haloacetic Acids,HAAs)的浓度分别平均下降了18.5%和41.0%。Solar/PMS体系在[PMS]_0=2.0 m M,pH 7.0时反应15 min对上述初始浓均为10.0μM的四种污染物去除效率分别为63.1%、61.4%、41.7%和81.2%。同样通过间接测定法确定了体系中至少存在·OH和SO_4~(·-)两种活性自由基,其中SO_4~(·-)对ASA和FMME的贡献分别为48.6%和52.0%。对Solar/PMS系统进行经济型分析,计算得出EE/O的范围在72～110 k Whm~(-3)order~(-1),其最佳PMS投加量为0.36～0.68 m M。Solar/PMS系统同样能够有效降解长江水和污水厂出水背景中的污染物,反应15 min内FMME和BA的去除率分别为45.0%和51.0%;Solar/PMS系统作为预氧化工艺降解污染物和处理实际水样对DBPs同样有一定的控制作用,在单独天然有机物NOM背景中THMs下降了24.7%,但对于预氧化污染物后系统中THMs和HAAs浓度有一定的上升。